Cél: szilárdtestbeli kvantumobjektumok és optikailag detektált mágneses rezonanciát (ODMR) mutató nanorendszerek vizsgálata, ehhez szükséges műszer megépítése. Az ODMR jelenség lényege, hogy a megfigyelt rendszer mágneses (elektronspin-fizikán alapuló) tulajdonságai mikrohullámú és optikai gerjesztés kombinációjával vizsgálhatóak, manipulálhatóak. Az ODMR-t mutató források várható felhasználási köre a kvantumszámítógépektől a kvantumtitkosításon át egészen az orvosbiológiáig terjed.
Az optikailag detektált mágneses rezonanciához magas spinnel rendelkező optikailag aktív rendszerre, pl. a szilárdtestbeli ponthibára van szükség. A rendszer látható vagy infravörös lézerekkel való gerjesztése után fellépő lumineszcenciát érzékeny detektorral mérjük - ebben a folyamatban az elektronspinek általában nem változnak. Ezzel párhuzamosan azonban rádiófrekvenciás vagy mikrohullámú gerjesztést is alkalmazhatunk, amivel a spineket is gerjesztjük, és egy adott frekvencián (vagy frekvenciákon) a spinpopuláció jelentősen megváltozhat. Ez a változás a fluoreszcencia intenzitásában is megjelenik, s ez ad lehetőséget a spinállapot optikai úton való detektálására.
A Wigner FK-ban tervezett berendezés állandó megvilágítású (folyamatos gerjesztésű) és impulzusalapú ODMR-vizsgálatra is alkalmas. Az impulzusalapú mérések fő célja időfüggő jelenségek, koherenciaidő, Rabi-oszcilláció vizsgálata. A rendszert úgy terveztük, hogy több detektor egyidejű használatával megállapítható legyen, a vizsgált rendszer egyfotonforrás-e. Ezt a célt Hanbury–Brown–Twiss-típusú (HBT) kísérletekkel, a rendszerek által kibocsátott fotonok közti korreláció mérésével érjük el. A mérőberendezés kriosztátot is tartalmaz, ezért 4 kelvin környéki hőmérsékleten is lehetséges mérni.
Eddigi előrehaladás
2020 közepére három gerjesztési út (520 nm, 637 nm és 785 nm-es lézerrel) készült el. Megtörtént az emisszió konfokális becsatolása a detektorokba, illetve beépítettünk egy kamerát és egy spektrométert (300–1100 nm) a rendszerbe. Megírtuk a rendszer vezérlőszoftverét. Jelenleg folyamatos ODMR-mérésre van már lehetőség, és zajlik az egyfotonmérés és az időfüggő mérés validálása.
Technikai Specifikáció
Lézerek
-
Zöld lézer (Roithner RLTMDL-520, 520 nm, 1W, állandó megvilágítású (CW) mód)
-
Saját gyártmányú zöld lézer (520 nm, 100 mW, folyamatos és impulzusüzemű (TTL) mód - Analóg TTL: 20 kHz, Digitális TTL: 20 mHz)
-
Piros lézer (Toptica DLC-PRO, 637 nm, 110 mW)
-
Infravörös lézer (Roithner RLTMDL-785, 785 nm, 1W, CW és TTL mód)
Mikrohullámú gerjesztés
-
Rádiófrekvenciás jelgenerátor (Analog Devices ADF4351)
-
Szélessávú erősítő (Mini Circuit ZHL-16W-43-S+, Mikrohullámú erősített tartomány: 35-4400 MHz, Maximum kimeneti RF energia: -4–45 dbm, Nem erősített tartomány: 35–4400 MHz, Maximum kimeneti RF energia: -4–5 dbm)
Spektrométer
Ocean Optics QEPro-FL, Mérési tartomány: 350 nm–1100 nm, Optikai felbontás: 1,5 nm, Jel-zaj arány: 1000:1
Időfüggő mérés időfelbontással
-
A generált gerjesztő lézerimpulzusok minimális hossza: 10 ns
Fotonszámlálók
2 db Excelitas ARQH-44-FC+
Időbélyegző (time tagging module)
Roithner TTM8000, Felbontás: 27,4 ps, Max. esemény / másodperc: 20 M, Minimális impulzusszélesség: 1,5 ns
Kriosztát
-
Minimumhőmérséklet 3.8 K
-
Objektív: Zeiss Vacuum Compatible Objective (Nagyítás: 100x, Numerikus apertúra: 0,9, Fókusztávolság: 0,310 mm)
-
Piezoelektromos mintamozgatás (Minimális lépéstávolság: 0,1 nm, Működési hőmérséklet: 3,8–400 K, Az x/y/z tengely menti maximális elmozdulás: 40 mm / 58 mm / 40 mm
Mérések
Először a nitrogén-vakancia (NV) centrumot vizsgáltuk meg egy kémiai gőzleválasztással (angol rövidítéssel: CVD) előállított gyémántmintában. A gyémántmintában az NV ponthibák és a nitrogén donorok koncentrációja magas, emiatt a gyémánt nem áttetsző, hanem sötétnek látszik. A gyémántmintát behelyeztük a kriosztát mintaterébe. Ezután optikailag detektált mágneses rezonancián alapuló mérést hajtottunk végre, amelynek az elvét az alábbi ábra mutatja.
Az NV ponthiba a nitrogén donoroktól kap egy negatív töltést, így alakul ki a negatívan töltött NV ponthiba, amelyet röviden NV centrumnak nevezünk. Az NV centrum elektronszerkezetén látszik, hogy S = 1 elektronspinnel rendelkezik 3A2 alapállapotban (azaz paramágneses). Ezt az elektronspint lehet kvantumbitként használni. Az elektronok külső tér nélkül is jelen levő spin-spin kölcsönhatása miatt az elektronspin-állapotok energiaszintjei felhasadnak külső mágneses tér jelenléte nélkül is (ld. a 0 és ±1 szinteket), amely kvantummechanikai állapotok adják a kvantumbit két állapotát. Ezt a felhasadást hívjuk nulltérfelhasadásnak.
Lézerrel gerjesztve az NV centrumot az optikailag gerjeszthető 3E állapotba vihetjük, ahonnan vagy fénykibocsátással tér vissza (zöld útvonal) vagy fénykibocsátás nélkül (piros-cián-piros útvonal). Előbbi esetben a kvantumbit állapotát nem módosítjuk. Utóbbi esetben a két sötét állapoton keresztül térünk vissza az alapállapotba úgy, hogy a ±1 állapotból indulunk és dominánsan a 0 állapotba jutunk, emiatt a kvantumbit állapotot a 0 állapotba állítjuk. A 3E hullámfüggvényű 0 állapotból kicsi az átszórási valószínűség a ±1 állapotba a fentiek szerint, emiatt a 0 állapothoz tartozó fénykibocsátás intenzitása nagyobb lesz, mint a ±1 állapothoz tartozóé. Ebből következően a kvantumbit állapotát meg tudjuk mérni a kibocsátott fény intenzitásával, azaz optikailag kiolvasható a kvantumbit állapota.
Folyamatos optikai gerjesztés mellett a 3A2 hullámfüggvény 0 spinállapotába állítjuk a rendszert. Ebből az állapotból váltakozó mágneses teret használva vihetjük át azt a 3A2 ±1 állapotba, amely akkor történik meg, ha a váltakozó mágneses tér frekvenciája éppen megegyezik a spinállapotok energiaszintjeinek különbségével (rezonanciafeltétel). Amennyiben ezt a rezonanciafeltételt teljesítjük, a fénykibocsátás intenzitása lecsökken. Röviden ezt a jelenséget hívjuk optikailag detektált mágneses rezonanciának. A rezonanciafrekvencia eltolódik és a jelenséghez kapcsolódó spindinamika megváltozik különféle környezeti hatások, például a külső mágneses tér, elektromos tér, mechanikai deformáció és hőmérséklet függvényében. Ezt ki lehet használni arra, hogy ezeket a külső behatásokat nagy pontossággal a ponthibával mint nanoméretű mérőműszerrel kimérjük.
ODMR-spektrum
CVD módszerrel növesztett gyémántrétegben található NV centrumok ODMR-spektrumát mértük a mágneses tér különböző irányai esetén. 520 nanométer hullámhosszú lézerrel gerjesztettük a rendszert, a fluoreszcenciát pedig a 700–900 nm tartományban mértük. A fluoreszcenciamérés közben mikrohullámú teret is alkalmaztunk, amelynek a frekvenciáját az NV centrum nulltérfelhasadása körüli értéke mellett söpörtük végig (kb. 2900 MHz). A nulltérfelhasadás vonala mágneses térben a tér irányához viszonyított spinállapot szerint is felhasad, és a mágneses térerősségtől függő szeparációval egy jel helyett legalább kettőt lehet észlelni. A mágneses tér és az NV centrum szimmetriatengelye által bezárt szög függvényében további felhasadásokat lehet észlelni.
Az ilyen jellegű mérések segítenek ismeretlen centrumok azonosításában, jellemzésében; ismert centrumok esetében pedig alkalmasak a mágneses tér kalibrációjára.
Az ODMR-spektrum hőmérsékletfüggése
Ebben a mérésben 30 nm-es nanogyémántokban található NV centrumok ODMR-spektrumát mérjük a hőmérséklet függvényében. Az ODMR-jel sok anyagban csak nagyon alacsony hőmérsékleten mérhető ki. Néhány különleges rendszerben azonban – mint amilyen a gyémántban található NV centrum, a szilícium-karbidban lévő Si-vakancia vagy a Si–C divakancia – szobahőmérsékleten is mérhető.
Az ODMR-spektrumnak hőmérsékletfüggése van. Ismerve a megfelelő összefüggéseket, ODMR-alapú méréssel a színcentrum közelében lévő hőmérséklet nagy pontossággal mérhetővé válik. Az itt mért nanokristályok esetében ez azt jelenti, hogy elviekben a segítségükkel megfelelő körülmények között akár 30 nm-es felbontással is lehet majd hőtérképet készíteni (pl. egy sejtről).
Koherenciaidő-mérés
A kvantumbitek egyik legfontosabb tulajdonsága az ún. koherenciaidő. A koherenciaidő az az időtartam, ameddig a kvantumbit (itt az NV centrum elektronspinje) ún. koherens kvantummechanikai állapotban tartózkodik, amelyből az anyagban található egyéb spinek vagy zavaró külső mágneses terek véletlenszerű hatásai térítik el. Minél hosszabb a koherencia idő, annál inkább alkalmas az adott rendszer kvantumszámítások elvégzésére.
A koherencia-idő mérést a CVD módszerrel növesztett gyémántrétegben található nitrogén-vakancia centrumok sokaságán demonstráljuk szobahőmérsékleten. Az alábbi ábrán látható impulzusokat állítottuk be.
A mérést különböző teljesítményű mikrohullámú gerjesztés mellett végeztük el. Néhány tipikus eredményt alább mutatunk be. A koherenciaidő az NV centrumok sokaságán szobahőmérsékleten is jól mérhető.
